Das lange Leben bis zur Stabilität – Messung radioaktiver Größen

Über den radioaktiven Zerfall, Halbwertszeiten und interessante Methoden um die unsichtbare Strahlung sichtbar werden zu lassen.

Mineralica & Ferdinand Wagner

Der Zerfall

Jeder radioaktive Zerfall ist ein statistischer Vorgang. Ein Zeitpunkt, wann er genau eintritt, lässt sich nicht vorhersagen. Innerhalb einer Zeitspanne kann eine unterschiedliche Anzahl von Zerfällen auftreten. Bei Messungen ist dieser statistische Charakter zu berücksichtigen, d.h. jede Messung ist eine Einzelmessung. Die Ergebnisse schwanken innerhalb eines bestimmten Intervalls. Bei jeder Messung muss zunächst die überall vorhandene Umgebungsstrahlung, der sogenannte Untergrund, gemessen werden. Die natürliche Umgebungsstrahlung kommt aus der Erde – terresstrische Strahlung genannt – oder aus der Atmosphäre und dem Weltall – kosmogene Strahlung genannt. Auch künstliche Quellen tragen zur überall vorhandenen radioaktiven Strahlung bei. Die Messung einer Strahlenquelle ist immer eine Bruttomessung, von der die Umgebungs- oder Hintergrundstrahlung abgezogen werden muss, um die tatsächliche Strahlung der Quelle (Nettostrahlung) zu erhalten.

Die statistischen Ereignisse eines radioaktiven Zerfalls können mit Messgeräten große oder kleine Impulszahlen pro Zeiteinheit liefern und sich mit jeder neuen Messung unterscheiden. Es ist deshalb sinnvoll, mehrere Messungen durchzuführen und einen Mittelwert zu bilden, der dann als wahrscheinlichster Messwert genommen wird. Im nächsten Kapitel wird auf diesen statistischen Charakter näher eingegangen.

Für den Nachweis von Radioaktivität kann man neben der Messung mit dem Geigerzähler, z.B. bei Mineralien oder auch bei Uranglas auf einen Fluoreszenznachweis zurückgreifen. Viele Uranmineralien, und in der Regel auch Uranglas, fluoreszieren im langwelligen UV-Licht von 365 nm bzw. im Schwarzlicht von 395 nm. Die Fluoreszenz kann aber durch schwere Elemente wie Kupfer in den Mineralien oder in den Farbbestandteilen unterdrückt (gequencht) werden. Das Auftreten von Fluoreszenz ist jedoch kein Nachweis für die Radioaktivität einer Probe.

Die Halbwertszeit – Das kurze oder lange Leben der Nuklide

Nuklide sind Atomkerne, die sich wiederum aus Protonen und Neutronen zusammensetzen und in ihrer Anzahl eine bestimmte Atomart darstellen. In unterschiedlichen Molekülzusammensetzungen bilden sie Minerale. Abgesehen vom statistischen Charakter gibt es bei radioaktiven Elementen eine weitere Größe, die genau bestimmt werden kann, die Halbwertszeit.

Die Halbwertszeit ist die Zeitspanne, in der sich jeweils die Hälfte der ursprünglich vorhandenen radioaktiven Mutternuklide in Tochternuklide umgewandelt hat.

Die Halbwertszeiten sind unterschiedlich je nach radioakltivem Nuklid und können zwischen Bruchteilen von Sekunden und Milliarden von Jahren variieren. Der Zerfall von Nukliden erfolgt dabei exponentiell. Die Halbwertszeit liefert auch einen Hinweis auf die Aktivität, d.h. die Anzahl der Zerfälle pro Sekunde (1 Becquerel = 1 Zerfall pro Sekunde). Natürliches Uran hat eine radioaktive Aktivität von etwa 25 000 Becquerel je Gramm Uran.

Je länger die Halbwertszeit eines Nuklids ist, desto geringer ist seine Aktivität. Je kürzer die Halbwertszeit eines Nuklids ist, desto höher ist seine Aktivität.

Zerfallsreihen erklärt

U-238, U-235 und Th-232 zerfallen in mehreren Schritten bis zum stabilen Endglied – sie bilden Zerfallsreihen. Die beiden wichtigsten sind:

Die Uran-Radium-Zerfallsreihe Copyright Rudolf Geipel
Die Uran-Radium-Zerfallsreihe Rudolf Geipel

Das Edelgas Radon trägt am meisten zur radiogenen Untergrundstrahlung bei. Mit seinen kurzlebigen ersten Radontöchtern (in der Uran-Radium-Reihe blau eingerahmt), der Gefahr des Einatmens sowie der Einlagerung in die Lunge durch Stäube, Aerosole und Silikose, trägt es stark zur Gesundheitsgefährdung der Bevölkerung bei.

Die Thorium-Zerfallsreihe Copyright Rudolf Geipel
Die Thorium-Zerfallsreihe Rudolf Geipel

Zerfallsreihen in der Natur

In der Natur gibt es mehr als 340 verschiedene Uranminerale. Eine Tonne Gestein enthält im globalen Durchschnitt 2–4 Gramm Uran. Damit ist Uran gleich häufig wie Zinn, aber 500 mal häufiger als Gold. Die Uranminerale sind meist von gelber, aber auch von grüner und oranger Farbe. Viele dieser farbenprächtigen Minerale zeigen Fluoreszenz unter kurzwelligem UV-Licht von 360 nm, aber auch noch unter Schwarzlicht von 396 nm. Pechblende (Uraninit als Mineral) ist das wirtschaftlich bedeutendste Uranmineral. Es ist ein Uranoxid, idealisiert UO2, je nach Vorkommen im Wesentlichen U3O8. Die meisten anderen Uranminerale sind wiederum aus Pechblende entstanden. Häufig sind Autunit Ca(UO2)2(PO4)2·10-12H2O, Uranocircit Ba[UO2|PO4]2·10H2O, Torbernit Cu[UO2|PO4]2·12H2O und Zeunerit Cu[UO2|AsO4]2·10–12H2O. Alle Uranminerale enthalten die Zerfallsprodukte der U-238-Reihe und in sehr viel geringerem Anteil auch die der U-235-Reihe.

Schwarze Pechblendeadern (auch Uraninit) mit Pfeilen markiert. Copyright Joser Penzkofer
Schwarze Pechblendeadern (auch Uraninit) mit Pfeilen markiert. Joser Penzkofer
Autoradiographie der selben Pechblendeadern.  Copyright Joser Penzkofer
Autoradiographie der selben Pechblendeadern.  Joser Penzkofer
Meta-Autunit-Kristalle (gelb) Copyright Ferdinand Wagner
Meta-Autunit-Kristalle (gelb) Ferdinand Wagner
Uranocircit-Kristalle Copyright Ferdinand Wagner
Uranocircit-Kristalle Ferdinand Wagner

In der Erdkruste kommt Thorium mit einer Häufigkeit von 7–13 Milligramm pro Kilogramm vor und ist damit doppelt bis dreimal so häufig wie Uran. Stand 2024 sind 56 Thorium-Minerale bekannt. Häufige Thorium-Mineralien sind Thorianit und Thorit. Thorium kommt jedoch akzessorisch in weiteren Mineralien vor, so z.B. in Monazit, Titanit und Zirkon. Monazit und Zirkon sind Bestandteile von Schwermineralsanden, die man z. B. beim Goldwaschen gewinnen kann.

Thorianit-Kristalle Copyright Ferdinand Wagner
Thorianit-Kristalle Ferdinand Wagner
Thorit-Kristall (Thorite können auch von schwarzer Farbe sein) Copyright Georg Prock
Thorit-Kristall (Thorite können auch von schwarzer Farbe sein) Georg Prock
Monazit-Kristall Copyright Georg Prock
Monazit-Kristall Georg Prock
Zirkon-Kristall Copyright Georg Prock
Zirkon-Kristall Georg Prock

„Wer misst, misst Mist“ – Messgeräte für radioaktive Mineralien

Vom Autor wird für Messungen ein Geiger-Müller-Endfenster-Zählrohr mit 4,5 cm Deteltor-Durchmesser, alpha-, beta- und gammaempfindlich mit Messzeiteinstellungen empfohlen. Auf dem Markt sind noch die Messgeräte Inspector (wird nicht mehr hergestellt, eventuell noch gebraucht erhältlich), Ranger (Nachfolger des Inspecrtor) und GMC600+. Für die Messung sind vorwählbare Messzeiten von Nutzen. Mit dem Pancake-Zählrohr misst man die Impulse für die Summe aus Alpha-, Beta- und Gammsstrahlung pro Zeiteinheit. Für Dosisleistungsmessungen sind diese Messgeräte nur bedingt geeignet, da energiereiche Gammastrahlung nicht erfasst wird. Es wird deshalb ein möglichst genaues Gamma-Messgerät empfohlen, um für die radioaktiven Proben eine erlaubte Dosisleistung von 1 µSv/h in 10 cm Abstand zu gewährleisten. Hierfür eignet sich das Messgerät GQ GMC 320+, das im Artikel Methoden zum Sammeln radioaktiver Mineralien im Gelände von Sean Price besprochen wird. Genauere Daten sind der Beschreibung des Messgeräts zu entnehmen. Die Endfensterzählrohre Inspector und Ranger sind mit einem metallischen Gitter geschützt. Man sollte jedoch das Fenster nicht auf spitze Gegenstände legen, die das Gitter durchdringen und das Fenster beschädigen können. Ebenso ist eine Reinigung mit Druckluft höheren Drucks zu vermeiden. Ein Bruch des Fensters – auch bei einem Haarriss – führt zur Funktionsunfähigkeit und erfordert einen Austausch des Zählrohrs. Die Verwendung von Abstandsmasken aus Polystyrol, in der Größe des Geräts mit dem Detektor-Fenster an der richtigen Stelle, hilft das Messgerät zu schützen.

Das nicht mehr vertriebene Messgerät <em>Inspector</em> von S.E.International Copyright Rudolf Geipel
Das nicht mehr vertriebene Messgerät Inspector von S.E.International Rudolf Geipel
Das Messgerät Ranger von S.E.International Copyright Rudolf Geipel
Das Messgerät Ranger von S.E.International Rudolf Geipel
Das Messgerät <em>GMC600+</em> von CQ Copyright Rudolf Geipel
Das Messgerät GMC600+ von CQ Rudolf Geipel

Als Messzeit für die meisten Uranminerale bietet sich eine Minute an. Für den Ranger gibt es eine praktische Messfensterabdeckung. In sie passt noch eine 2 mm dicke Aluminium-Scheibe, damit nur noch Gammastrahlung gemessen wird. Aber auch eine 1 mm dicke Blei-Scheibe kann eingesetzt werden, sodass hochenergetische Gammastrahlung so weit abschirmt wird, dass sie vom Detektor erkannt wird. Für das Gelände sind beim Inspector und beim Ranger praktische Gummiummantelungen verfügbar; für den Ranger zusätzlich ein Ständer.

Mathematisch-Statistisch erklärt

Zerfallsraten in der Radioaktivität sind statistische Größen. Um signifikante Aussagen zu erhalten, sind folgende Überlegungen zu beachten.

Für den radioaktiven Zerfall gilt das Zerfallsgesetz in der zeitabhängigen Form:

N(t) = N0⋅e-k⋅t

Dabei ist N0 die Anzahl der Atomkerne, die zum Zeitpunkt t = 0 vorhanden sind, N(t) die Anzahl der nach Ablauf der Zeit t vorhandenen Kerne, T1/2 die Halbwertszeit des betreffenden Isotops und k die Zerfallskonstante (Zerfallswahrscheinlichkeit) mit

k = In 2 : T1/2

Dieses Zerfallsgesetz gilt numerisch nur, wenn die Zahl der zerfallenden radioaktiven Atome groß ist. Es gilt außerdem, wenn man die Anzahl N durch die Aktivität A oder die Masse m ersetzt. Um bei den Messungen aufgrund des statistischen Charakters einen Zählratenwert mit einer verlässlichen Aussage zu erhalten, müssen deshalb mehrere Messungen durchgeführt und ein Mittelwert gebildet werden. Bei nur einem Messwert kann die gemessene Zählrate einen besonders niedrigen oder besonders hohen Wert annehmen. Die Zählraten sind nur ganzzahlig und nicht-negativ. Das mögliche Intervall einer Verteilung wird durch die Standardabweichung (in der Physik auch Standardmessunsicherheit) s beschrieben. Innerhalb eines Intervalls von ±s liegen 68,3% der Messwerte, innerhalb eines Intervalls von ±2s  95,6% und innerhalb eines Intervalls von ±3s  99,7% der Messwerte. Die Standardabweichung erhält man in sehr guter Näherung bei einer großen Anzahl von Messungen aus der Wurzel des Mittelwerts der Messungen:

s = √xm

wobei xm der Mittelwert der gemessenen Werte ist.

Selfies der Radioaktivät – Autoradiographien

Zu Beginn der Entdeckung der Radioaktivität stand eine Autoradiographie eines Uranminerals durch Antoine Becquerel. Über das Internet sind Dentalfilme „Ergonom X“ selbstentwickelnder Röntgenfilme ohne Entwicklungsgerät erhältlich, die beispielsweise von Zahnärzten genutzt werden. Nach der Aufnahme können die Röntgenfilme, ohne zusätzliche Entwicklungsgeräte fertig entwickelt werden. Der Röntgenfilm wird wie gewohnt mit einer Strahlungsquelle belichtet.

Die Filme haben eine Größe von 3 cm x 4 cm und können mithilfe der beigefügten Utensilien schnell und einfach ohne Entwicklungsgerät oder Dunkelkammer entwickelt werden. Eine Beschreibung ist den Filmen beigefügt.

Pechblende im Granit, Anschliff, Grube Svornost, Jáchymov/St. Joachimthal Copyright Rudolf Geipel
Pechblende im Granit, Anschliff, Grube Svornost, Jáchymov/St. Joachimthal Rudolf Geipel
Anbringen des Filmpacks auf dem Anschliff Copyright Rudolf Geipel
Anbringen des Filmpacks auf dem Anschliff Rudolf Geipel
Belichteter Bereich Copyright Rudolf Geipel
Belichteter Bereich Rudolf Geipel
Entwickeltes Negativ Copyright Rudolf Geipel
Entwickeltes Negativ Rudolf Geipel

Bei Gesteinen sollte man mit einem Anschliff arbeiten. Bei Mineralstufen ist darauf zu achten, dass die Oberfläche, auf die der Film zu liegen kommt, möglichst eben und glatt ist. Der Film sollte mit Klebestreifen auf dem Objekt fixiert werden und möglichst plan auf diesem aufliegen. Im angezeigten Beispiel wurde ein Anschliff aus der Grube Svornost in Jáchymov Lazné/St. Joachimsthal in Tschechien verwendet. Der Anschliff zeigt bereits deutlich die tiefschwarzen Stellen mit Pechblende. Der Film ist so zu positionieren, dass auch Stellen ohne Radioaktivität bedeckt sind. Die Entwicklungszeit variiert je nach Impulsrate des Objekts, gegebenenfalls sind Probeaufnahmen mit wechselnden Zeiten vorzunehmen. Bei sehr starken, radioaktiven Proben, wie der abgebildeten, war eine kurze Belichtungszeit von 18 Stunden erfolgreich. Nach der Belichtung wird der Film gemäß Anweisungen entwickelt. Die belichtete Stufe kann fotografiert und das Negativ kann eingescannt und projiziert werden.

Gammaspetrometrie – Nuklidbestimmung für Mineraliensammler

In den letzten Jahren wurden viele Gerät verbessert, wodurch sie auch im Preis günstiger wurden. Damit werden Untersuchungen möglich, die man sich als Mineraliensammler bisher nicht vorstellen oder leisten konnte. Gammaspektrometer messen die Dosisleistung von Gammastrahlung und bestimmte (diskrete), für das jeweilige Radionuklid charakteristische Energien. Damit lassen sich Nuklide bestimmen. Sean Price hat dafür den Radiacode 102 vorgestellt. Dieses Gerät wird immer noch in Belarus hergestellt und über Umwege ins westliche Ausland geliefert. Eine europäische Alternative ist der Raysid, ein polnisches Gerät mit europäischer Garantie.

<em>Raysid</em> und Spektrum auf Smartphone Copyright Rudolf Geipel
Raysid und Spektrum auf Smartphone Rudolf Geipel

Die Betreuung über den Hersteller in Polen ist sehr gut; die Verständigung erfolgt auf Englisch; Garantieangelegenheiten oder Reparaturen sind sehr selten, werden aber schnell und problemlos ausgeführt. Der Raysid wird mit einer Teleskophalterung geliefert, mit der man auch den Boden oder höhere Gegenstände erreichen kann. Zum Anschauen des Spektrums der Gammastrahlen gibt es eine App für das Smartphone, das sich über Buetooth mit dem Raysid verbindet. Der Raysid verfügt über GPS, sodass alle Messungen ortsabhängig bestimmt und aufgezeichnet werden können. Diese GPS-Daten kann man in eine Karte eintragen, die allen Raysid-Besitzen zugänglich ist.

<p>Spektren vom Goldwaschen in Tittling/Bayerischer Wald. Der deutliche Ausschlag ist auf Nuklide der Thorium-Reihe zurückzuführen. Diese entstammen wohl Monazit.</p> Copyright Rudolf Geipel

Spektren vom Goldwaschen in Tittling/Bayerischer Wald. Der deutliche Ausschlag ist auf Nuklide der Thorium-Reihe zurückzuführen. Diese entstammen wohl Monazit.

Rudolf Geipel

Zusammenfassung

Ideal wäre für ambitionierte Sammler von radioaktiven Mineralien eine Kombination aus Ranger und Raysid. Der Preis für den Ranger liegt bei 1200 €, für den Raysid bei 700 €. Das sollte man, wenn übeerhaupt, nur anschaffen, wenn man sich dauerhaft und tiefgreifend mit radioaktiven Mineralien beschäftigt. Eine Alternative zum Ranger ist der GQ GMC600+, der preislich bei 450 € liegt. Gebrauchte Inspector-Geräte werden sehr selten angeboten. Das Gerät ist aber sehr robust und wurde im früheren Jugoslawien zum Detektieren von Uranmunition eingesezt. Wenn man kein Spektrometer möchte, reicht in der Regel das GQ GMC320+ mit einem Preis von ca. 130 € (Alle Preise Stand Mai 2024), das ebenfalls Radioaktivität erkennen kann.

Die Ludlum-Geräte sind professionelle Geräte. Sie sind auf dem US Markt gebraucht erhältlich (Preisspanne 400 bis 600 €), aber die Preise haben in den letzten Jahren stark zugelegt. Der Versand kostet in der Regel über 100 €, dazu können noch Mehrwertsteuer und Einfuhrgebühren beim Zoll kommen.

Nützliche Informationen findet man auch im Geigerzählerforum www.geigerzaehlerforum.de oder bei www.opengeiger.de.

Quellen

  • EIGLER, G., GEIPEL, R., PASCHER, G., KLINGER, J., MICHL, H.: Über die Radioaktivität, Geschichte und Bedeutung, die bayerischen Uranminerale, das böhmische Erzgebirge und die Bergstadt St. Joachimsthal/Jáchymov. 306 S., Stadtmuseum Nittenau, Nittenau 2009 (vergriffen)
  • GEIPEL, R.: Schul- und Praktikumsversuche mit natürlicher Radioaktivität, Teil 1. Strahlenschutz Praxis 13. Jahrgang 2007, Heft 1/2007
  • GEIPEL, R.: Schul- und Praktikumsversuche mit natürlicher Radioaktivität, Teil 2. Strahlenschutz Praxis 13. Jahrgang 2007, Heft 2/2007
  • GEIPEL, R.: Von Bequerel, Antoine zum Becquerel, Regensburg 1998, Vortrag und Skript aus Lehrerfortbildungen, kostenloser Download über www.radioaktivitaet-zum-anfassen.com
  • GEIPEL, R. & PHILIPSBORN, H.: Uranvererzungen in Aufschlüssen des Nabburger Flussspatreviers – Probleme der Umweltradioaktivität und der Strahlungsmessung, aus Aufschlüsse zur Erdgeschichte Bayerns, Sonderheft VFMG-Sommertagung Amberg 2000 (S. 49 – S. 58)
  • GRAMMACCIOLI, D.M.: Conoscere i Minerali – I – Radioattivi , Istituto Geografico Agostini, 1985 (96 S.)
  • HOCHLEITNER, R., PHILIPSBORN, H. VON, WEINER, K.L. & RAPP, K.: Minerale – Bestimmen nach äußeren Kennzeichen, 3. Aufl. Schweizerbartsche Verlagsbuchhandlung, Stuttgart 1996 (390 S)
  • PHILIPSBORN, H. VON: Uranminerale in Sammlungen. Aufschluss 46, Heidelberg 1999 (S. 123 – S. 131).
  • PHILIPSBORN, H. VON: Zum Sammeln radioaktiver Minerale. – Lapis, 21, Heft 3 München 1996 (S. 29 – S. 35)
  • PHILIPSBORN, H. VON & GEIPEL, R. (1999): Neuartige Schul- und Praktikumsexperimente. Physikalische Blätter 55 1999 (S. 67 – S. 69)
  • PHILIPSBORN, H. VON & GEIPEL, R.: Teaching Radon in the Living Environment. Poster
  • PHILIPSBORN, H. VON & GEIPEL, R.: Uraniferous Granites – Characterized by their Radon Exhalation. Posterpräsentation Deutsche Mineralogische Gesellschaft J Magyarhoni Földtani Társulat Österreichische Mineralogische Gesellschaft, Wien, 1999
  • PHILIPSBORN, H. VON & GEIPEL, R.: Naturally Occuring Radioactive Materials and Radiation Protection. In D. RAMMELMAIR et al. editors: Applied Mineralogy Proceedings, 6th Intern, Congress of Applied Mineralogy Göttingen 2000, Vol. 2, Rotterdam 2000 (S. 697 – S. 700)
  • PHILIPSBORN, H. VON, GEIPEL, R.: Was müssen Mineralogen von Radioaktivität wissen, Posterpräsentation zur 78. Jahrestagung der Deutschen Mineralogischen Gesellschaft in Heidelberg 2000, European Journal of Mineralogy Vol. 12, 2000
  • PHILIPSBORN, H. VON & GEIPEL, R.: Strahlenschutz. Radioaktivität und Strahlungsmessung. Bayerisches Staatsministerium für Umwelt, Gesundheit und Verbraucherschutz, 8. überarb. Aufl. 2006 (234 S.). www.gesundheit.bayern.de.
  • PHILIPSBORN, H. VON, GEIPEL, R. & JUST, G. : Radon Exhalation aus Baustoffen – ein Beitrag zur Metrologie im Strahlenschutz.
  • – Vortrag 12. Statusgespräch BMU
  • – Forschung zum Problemkreis Radon
  • WINTER, I., PHILIPSBORN, H. VON: Ethanol als Radonspeicher. Anwendungen in der Mess-technik. Strahlenschutzpraxis Heft 4, 1997, S. 68 – S. 70)

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